近日,我校材料科学与工程学院江瑞斌教授课题组在国际著名学术期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)发表了题为“Strong Modulation of Electronic States in IrO2 by Interstitial Carbon for Highly Active Acidic Water Oxidation”的研究论文。文章第一作者为我校材料科学与工程学院硕士研究生康江昊,我校江瑞斌教授和复旦大学杨迎国教授为共同通讯作者,我校为第一署名单位。
氢能是消纳风光等间歇可再生能源的关键载体,质子交换膜(PEM)电解水凭借高电流密度、高纯产氢、响应迅速等优势,是规模化绿氢制备的关键技术。然而目前商用二氧化铱(IrO2)催化剂面临活性低的问题,极大限制PEM电解槽商业化落地。针对这一问题,江瑞斌教授课题组创新提出间隙碳掺杂改性策略,制备了新型Cin−IrO2酸性析氧催化剂。间隙碳与铱直接形成C-Ir共价键,对Ir电子结构的调控效果远优于替位金属掺杂的间接作用调控效果。C-Ir键的形成诱导Ir的d带中心下移,优化了OER各步反应中间产物的形成自由能,有效降低了速率控制步骤的反应能垒。同时,Cin-IrO2诱导了中间体OOH发生表面内质子转移生成OO,进一步提升了OER活性。电化学测试证实Cin-IrO2在10 mA cm-2下过电位仅227 mV,并且可稳定运行2000 h。基于Cin−IrO2的PEM电解槽,在铱载量为0.4 mgIr cm-2下,获得1和3 A cm-2电流密度的槽压仅为1.51和1.96 V。该研究表明通过间隙掺杂可有效调控Ir与O的电子结构,为设计高活性和稳定性的铱基OER催化剂提供了全新的设计思路与策略。
该工作得到国家自然科学基金、陕西省三秦学者创新团队、河南省纳米复合材料与应用重点实验室开放基金等项目的支持。
(原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.4793272)


